リーダー  山口 兆 (大阪大学理学研究科化学専攻教授)
  山中秀介 (産学官連携研究員)
  山木大輔 (産学官連携研究員)
  山田 悟 (産学官連携研究員)
  大作理文 (産学官連携研究員)
  桐山 治 (産学官連携研究員)
  山口雅弘 (産学官連携研究員)
  田中敏晶 (産学官連携研究員)

 近年、In silicoでの医薬品開発の為の理論計算法として、非経験的な第一原理計算に基づくQM/MM法が注目を集めている。その非経験的計算法の核の部分としては、高精度な電子相関手法を簡便に再現できる密度汎関数理論 (DFT)が有効とされている。本研究では、並列・グリッドコンピューティング環境に適した一般化されたスピン軌道密度汎関数理論(GSO-DFT;GDFT)に基づく第一原理計算プログラムGSO-Xの開発を行う。このGDFT法は開殻系を含めたより一般的な酵素中心系を扱う為の、現在の所世界的にも他に類を見ない方法であり、NEC開発のAMOSSや大阪大学蛋白質研究所中村春木研究室開発のCosgene等、高度な並列計算基盤技術を持つ分子軌道ならびに分子動力学プログラムと、先進的な連成法による統合を行い、本プロジェクト独自の第一原理計算に基づくQM/MM法の開発に寄与する事を目的としている。

2002年度の研究計画と研究成果(PDF)

論文発表
  • S. Yamanaka, R. Takeda, and K. Yamaguchi, Generalized spin orbital density functional study of multicenter metal systems,Mol. Cryst. Liq. Cryst. 379, 537-542 (2002).
  • H. Isobe, Y. Takano, Y. Kitagawa, T. Kawakami, S. Yamanaka, K. Yamaguchi, and K. N. Houk, Extended Hartree-Fock (EHF) theory of chemical reaction VI. Hybrid DFT and post Hartree-Fock approaches for concerted and nonconcerted transition structures of the Diels-Alder raction, Mol. Phys. 100, 717-727 (2002).
  • T. Ohsaku, S. Yamanaka, D. Yamaki, and K. Yamaguchi, Quantum electrodynamical density matrix functional theory and group-theoretical consideration of its solution, Int. J. Quant. Chem. 90, 273-281 (2002).
  • R. Takeda, S. Yamanaka, and K. Yamaguchi, CAS-DFT based on odd-electron density and radical density, Chem. Phys. Lett. 366, 321-328 (2002).
  • H. Isobe, Y. Takano, Y. Kitagawa, T. Kawakami, S. Yamanaka, K. Yamaguchi, and K. N. Houk, Systematic comparisons between broken-symmetry and symmetry-adapted approaches to transition states by chemical indices case study of the Diels-Alder reactions, J. Phys. Chem. A. 107, 682-694 (2003).
  • S. Yamanaka, Y. Ohsaku, D. Yamaki, and K. Yamaguchi, Generalized spin density functional study of radical reactions, Int. J. Quant. Chem. 91, 376-383 (2003).
  • R. Takeda, S. Yamanaka, and K. Yamaguchi, Fractional occupation numbers and spin density functional calculations of degenerate systems, Int. J. Quant. Chem. 93 (2003).
  • S. Yamanaka, R. Takeda, and K. Yamaguchi, Density functional study of tetrahedral manganese clusters, Polyhedron, in press.
口頭発表
  • 山中秀介、武田亮、山口兆、分子構造総合討論会、2002年10月1日〜4日、兵庫県神戸市
  • 山中秀介、武田亮、山口兆、International Conference on Molecule-based Magnets、2002年10月5〜10日、スペイン、バレンシア
  • 山中秀介、武田亮、川上貴資、山木大輔、山田悟、中田一人、佐久間俊広、高田俊和、山口兆、Sanibel Symposium、2003年2月22〜3月1日、アメリカ、フロリダ
  • 武田亮、山中秀介、山口兆、Sanibel Symposium、2003年2月22〜3月1日、アメリカ、フロリダ
  • 磯部寛、山中秀介、山口兆、Sanibel Symposium、2003年2月22〜3月1日、アメリカ、フロリダ
  • 山木大輔、大作理文、長尾秀実、山口 兆、Sanibel Symposium、2003年2月22〜3月1日、アメリカ、フロリダ
  • 山中秀介、山口兆、化学会第82回春季年会、2003年3月18〜21日、東京都新宿区(日本化学会進歩賞受賞講演)
  • S. Yamanaka, Y. Takano, K. Yamaguchi、講演、Department of Chemistry,University of California,Los Angeles,USA,“Recent development of Biogrid project in Osaka,2003年3月26日
  • K. Yamaguchi,講演,Department Molecular Simulation Center, California Institute of Technology, Pasadene, USA,“Recent development of Biogrid project in Osaka, 2003年3月28日
 第一に2002年度に開発したab initio DFT並列版コード、GSO-Xを、まず、(1) UDSを介し電子状態計算においてAMOSSと連成させる。さらに、(2) DFTのForce の並列計算を行うコードを開発し、(3) Cosgeneとの連成させQM/MMとして実際の計算を行う段階までを今年度の計画としている。

 さらに本プロジェクト独自の第一原理計算に基づくQM/MM法の開発という目的で、次のような研究を計画している。

 上記、GSOの解の分類に基づけば対称性の破れによって、1次元〜3次元のスピン構造やカレント、スピンカレント等、様々な物理特性を持った解が存在しうる事が分かる。一般にそう言った電子構造は酵素系など巨大分子複合系の中では局所的構造である事が予想されるので、我々はMultiregion GSO-QM法を考案しており、その具体的開発と有効性の検討を今年度の計画の一つとする。すなわち、QM領域をさらに多領域に分け、例えば酵素中でも周囲のアミノ酸は通常のスピンレスなRDFTで扱い、金属多核錯体や酸素といった部分はGSO-DFT、UDFT領域とする。さらに、分子内電流のパスはカレントの自由度を扱えるCurrent DFT法を用いる等、各局所的な分子集団の電子構造や機能にあわせたレベルのDFTを用いる。これは、もっとも対称性の破れた解から見れば、対称性により各領域にmaskをかけ必要のない自由度をreduceしている事に対応している。Gaussian98で計算可能なONIOM等、QM部分を例えば高精度なCCSD領域と簡便なDFT領域のように多層化する方法は以前から存在するが、Multiregion GSO-QM法の対称性の破れに基づく領域の分割は根本的にそれとは発想を異にするものであり、(1)物理現象に基づく明確な領域分割が可能で、(2)必要がない自由度はすみやかにreduceするので適切な分割をしている限り領域の境界の接続は容易(物理量に不連続性がない)、といった利点が期待される。また、これまでの多層型QM法と異なり(3)一度のSCF計算で同時に多領域を計算可能という計算化学的に有利な側面も持つ。もちろん、MMとのHybridへの拡張もでき、これをMultiregion GSO-QM/MM法とよぶ。

 Multiregion GSO-QM/法ならびにMultiregion GSO-QM/MM法の例を模式的に図に示す。
図 (A) Multiregion GSO-QM methods, (B) Multiregion GSO-QM/MM methods

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